6. Déterminant séculaire et niveaux \(g/u\)

6.1 Équations LCAO

Pour une combinaison

\[ \psi=c_A\phi_A+c_B\phi_B, \]

le principe variationnel conduit à

\[ \begin{pmatrix} H_{AA}-E & H_{AB}-ES\\ H_{AB}-ES & H_{AA}-E \end{pmatrix} \begin{pmatrix} c_A\\c_B \end{pmatrix} = \begin{pmatrix} 0\\0 \end{pmatrix}. \]

Une solution non nulle exige

\[ \left| \begin{array}{cc} H_{AA}-E & H_{AB}-ES\\ H_{AB}-ES & H_{AA}-E \end{array} \right| =0. \]

6.2 Solutions symétrique et antisymétrique

Pour \(c_A=c_B\),

\[ \boxed{ E_g(R) = \frac{H_{AA}(R)+H_{AB}(R)} {1+S_{2s}(R)}. } \]

Pour \(c_A=-c_B\),

\[ \boxed{ E_u(R) = \frac{H_{AA}(R)-H_{AB}(R)} {1-S_{2s}(R)}. } \]

6.3 Substitution des intégrales

\[ H_{AA} = -\frac18+J_{2s}, \qquad H_{AB} = -\frac18S_{2s}+K_{2s}. \]

Les énergies prennent donc la forme particulièrement simple

\[ \boxed{ E_g(R) = -\frac18 + \frac{J_{2s}(R)+K_{2s}(R)} {1+S_{2s}(R)} } \]
\[ \boxed{ E_u(R) = -\frac18 + \frac{J_{2s}(R)-K_{2s}(R)} {1-S_{2s}(R)}. } \]

6.4 Énergies totales

Après ajout de la répulsion nucléaire,

\[ U_g(R)=E_g(R)+\frac1R, \qquad U_u(R)=E_u(R)+\frac1R. \]
À cause du nœud radial de l’orbitale \(2s\), les termes de recouvrement et de résonance peuvent changer de comportement avec \(R\). Il ne faut donc pas interpréter automatiquement la combinaison \(g\) comme « liante » sur tout l’intervalle des distances internucléaires.