De \(\pi_x\) et \(\pi_y\) atomiques aux fonctions \(\Sigma\) et \(\Delta\)

Procédé concret de symétrisation et d’antisymétrisation, en distinguant la construction des orbitales moléculaires et celle des fonctions à deux électrons.

Point de départ essentiel. Il existe ici deux constructions successives, qui produisent chacune quatre objets, mais ce ne sont pas les mêmes objets :
  1. à partir des orbitales atomiques des deux noyaux, on construit quatre orbitales moléculaires ;
  2. à partir de deux orbitales moléculaires dégénérées \(\pi_x,\pi_y\), occupées par deux électrons, on construit quatre fonctions spatiales à deux électrons.
Les termes \(\Sigma^+\), \(\Sigma^-\) et \(\Delta\) apparaissent dans la deuxième construction.

1. Les quatre orbitales atomiques de départ

L’axe internucléaire est l’axe \(z\). Sur l’atome \(A\), on dispose de \(\pi_{xA}\) et \(\pi_{yA}\). Sur l’atome \(B\), on dispose de \(\pi_{xB}\) et \(\pi_{yB}\).

Les orbitales de même orientation se combinent entre elles : \(\pi_{xA}\) avec \(\pi_{xB}\), puis \(\pi_{yA}\) avec \(\pi_{yB}\).

2. Première symétrisation : les quatre orbitales moléculaires

Pour la direction \(x\) :

\[\pi_x^{(+)}=\frac{\pi_{xA}+\pi_{xB}}{\sqrt{2(1+S_x)}},\qquad \pi_x^{(-)}=\frac{\pi_{xA}-\pi_{xB}}{\sqrt{2(1-S_x)}}.\]

Pour la direction \(y\) :

\[\pi_y^{(+)}=\frac{\pi_{yA}+\pi_{yB}}{\sqrt{2(1+S_y)}},\qquad \pi_y^{(-)}=\frac{\pi_{yA}-\pi_{yB}}{\sqrt{2(1-S_y)}}.\]

On obtient donc quatre orbitales moléculaires à un électron :

\[\pi_x^{(+)},\ \pi_y^{(+)},\ \pi_x^{(-)},\ \pi_y^{(-)}.\]
Ces quatre orbitales moléculaires ne sont pas encore les quatre fonctions \(\Sigma_g^+\), \(\Sigma_g^-\) et \(\Delta_g\). Elles sont des fonctions à un seul électron.

On choisit ensuite une paire dégénérée donnée, par exemple \(\pi_x,\pi_y\), liante ou antiliante selon la configuration étudiée.

3. Les quatre produits à deux électrons

Pour deux électrons numérotés 1 et 2, on définit :

\[A=\pi_x(1)\pi_x(2),\qquad B=\pi_x(1)\pi_y(2),\] \[C=\pi_y(1)\pi_x(2),\qquad D=\pi_y(1)\pi_y(2).\]

Si \(\pi_x\) et \(\pi_y\) sont orthonormales, ces quatre produits forment une base orthonormale d’un espace de dimension 4.

4. Symétrisation et antisymétrisation sous échange des électrons

L’opérateur \(P_{12}\) échange les électrons 1 et 2 :

\[P_{12}A=A,\qquad P_{12}D=D,\qquad P_{12}B=C,\qquad P_{12}C=B.\]

On forme alors :

\[\Phi_1=\frac{A+D}{\sqrt2},\qquad \Phi_2=\frac{A-D}{\sqrt2},\] \[\Phi_3=\frac{B+C}{\sqrt2},\qquad \Phi_4=\frac{B-C}{\sqrt2}.\]

Les trois premières sont symétriques sous échange ; la dernière est antisymétrique :

\[P_{12}\Phi_1=\Phi_1,\quad P_{12}\Phi_2=\Phi_2,\quad P_{12}\Phi_3=\Phi_3,\quad P_{12}\Phi_4=-\Phi_4.\]
La symétrie sous échange ne suffit pas à distinguer \(\Sigma^+\) de \(\Delta\). Il faut étudier le comportement sous rotation autour de l’axe moléculaire.

5. Identifier \(\Sigma\) et \(\Delta\) par rotation

Sous une rotation d’angle \(\varphi\) autour de \(z\) :

\[\pi_x'=\cos\varphi\,\pi_x+\sin\varphi\,\pi_y,\qquad \pi_y'=-\sin\varphi\,\pi_x+\cos\varphi\,\pi_y.\]

5.1 La combinaison \(A+D\)

Elle est analogue à \(x_1x_2+y_1y_2\), un produit scalaire dans le plan transverse. Elle reste inchangée sous rotation. Donc \(\Lambda=0\) : c’est une fonction \(\Sigma\).

5.2 Les combinaisons \(A-D\) et \(B+C\)

Elles sont analogues à \(x^2-y^2\) et \(2xy\). Sous une rotation, elles se mélangent selon :

\[\begin{pmatrix}A-D\\B+C\end{pmatrix}'=\begin{pmatrix}\cos2\varphi&\sin2\varphi\\-\sin2\varphi&\cos2\varphi\end{pmatrix}\begin{pmatrix}A-D\\B+C\end{pmatrix}.\]

Le doublement de l’angle indique \(|\Lambda|=2\). Les deux fonctions forment ensemble la représentation bidimensionnelle \(\Delta\).

5.3 La combinaison \(B-C\)

Elle est analogue au déterminant \(x_1y_2-y_1x_2\), invariant sous les rotations propres du plan. Donc \(\Lambda=0\) : c’est une seconde fonction \(\Sigma\).

\[\underbrace{\frac{A+D}{\sqrt2}}_{\Sigma}\ \oplus\ \underbrace{\frac{B-C}{\sqrt2}}_{\Sigma}\ \oplus\ \underbrace{\left\{\frac{A-D}{\sqrt2},\frac{B+C}{\sqrt2}\right\}}_{\Delta}.\]

6. Identifier \(\Sigma^+\) et \(\Sigma^-\) par réflexion

Prenons le plan de réflexion \(xz\). Alors :

\[\pi_x\to\pi_x,\qquad \pi_y\to-\pi_y.\]

6.1 Pour \(A+D\)

Les deux facteurs \(\pi_y\) changent chacun de signe, donc leur produit ne change pas. Ainsi :

\[A+D\to A+D.\]

La fonction est paire : elle appartient à \(\Sigma^+\).

6.2 Pour \(B-C\)

Chaque terme contient exactement un facteur \(\pi_y\), donc chacun change de signe :

\[B-C\to-(B-C).\]

La fonction est impaire : elle appartient à \(\Sigma^-\).

6.3 Résultat final

Fonction normaliséeRotationRéflexionÉchangeIdentification
\((A+D)/\sqrt2\)invariantepairesymétrique\(\Sigma^+\)
\((B-C)/\sqrt2\)invarianteimpaireantisymétrique\(\Sigma^-\)
\((A-D)/\sqrt2\)se mélangent sous une rotation \(2\varphi\)paire dans le plan choisisymétrique\(\Delta\)
\((B+C)/\sqrt2\)impaire dans le plan choisisymétrique
Point fondamental. Les deux fonctions de \(\Delta\) ne donnent pas deux termes \(\Delta^+\) et \(\Delta^-\), car une rotation les mélange. Elles sont les deux composantes réelles d’une seule représentation bidimensionnelle \(\Delta\).

7. Résumé du procédé complet

Étape 1 : les orbitales atomiques des centres \(A\) et \(B\) donnent quatre orbitales moléculaires à un électron.

Étape 2 : on choisit une paire moléculaire dégénérée \(\pi_x,\pi_y\).

Étape 3 : avec deux électrons, on forme les quatre produits \(A,B,C,D\).

Étape 4 : on construit les combinaisons adaptées aux symétries :

\[\Sigma^+:\ \frac{A+D}{\sqrt2},\qquad \Sigma^-:\ \frac{B-C}{\sqrt2},\] \[\Delta:\ \frac{A-D}{\sqrt2},\ \frac{B+C}{\sqrt2}.\]
\[\boxed{\Pi\otimes\Pi=\Sigma^+\oplus\Sigma^-\oplus\Delta}\]

Pour une paire \(\Pi_g\), comme \(g\otimes g=g\), on obtient :

\[\boxed{\Pi_g\otimes\Pi_g=\Sigma_g^+\oplus\Sigma_g^-\oplus\Delta_g}.\]
La symétrisation \(A\leftrightarrow B\) des orbitales atomiques construit les orbitales moléculaires. La symétrisation \(1\leftrightarrow2\) construit les fonctions spatiales à deux électrons. Ces deux opérations sont différentes.

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